宣布日期:11/26/2024
克日,,南宫NG28集团钟子宜教授(Ziyi Zhong)课题组联合以色列理工学院Charlotte Vogt教授课题组及斯坦福大学的Simon R. Bare教授在国际顶级期刊Chemical Society Reviews (影响因子:40.4) 上揭晓题为 “Metal–support interactions in metal oxide-supported atomic, cluster, and nanoparticle catalysis” (单原子、团簇、和纳米颗粒金属负载型氧化物催化剂中的金属-载体强相互作用) 的综述文章。该效果历经两年科研攻关,,充分彰显了南宫NG28集团学者在化工领域的深挚秘闻与成绩,,有用推动了学校学术影响力的持续扩大。

期刊简介
Chemical Society Reviews是英国皇家化学学会旗下的顶级综述性期刊,,属于一级学科顶级期刊,,在化学、化工以及质料学科领域享有极高的学术影响力和权威性,,所刊发的论文对相关领域的开展具有主要的引领和指导作用。

论文直达
DOI:
10.1039/D4CS00527A
链接: https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2024/cs/d4cs00527a
研究配景
催化是化学工业的焦点,,其间接影响着包括约 80% 的能源需求以及所有温室气体排放的 75%。工业中两类应用最普遍的多相热催化剂是负载型金属催化剂(SMC)和固体酸催化剂。SMC 催化剂中有一类很是主要的征象,,即金属与载体强相互作用 (SMSI)。它首先由Tauster 等在上世纪70年月发明:可还原性载体如TiO2在高温下可迁徙至金属颗粒外貌,,但非还原性载体则险些无此类征象。其时这方面研究偶见报道,,但并不深入。然而,,近年来的研究展现了SMSI的多种体现形式(见表1), 如电子转移的SMSI(EMSI)和通过强共价键毗连的共价SMSI(CMSI);;;在特殊条件下非还原性载体SMC也视察到SMSI征象,,尚有单原子催化剂中的MSI等。
SMSI深刻影响催化剂的电子性子与结构,,进而影响其催化性能。近些年只管有较好的文献,,但对这些重大的SMSI征象仍然缺乏深入的相识,,尤其是理论诠释。
效果简介
在本综述中,,作者对金属-载体强相互作用(SMSI)睁开周全深入的剖析,,解决了多个要害问题:(1)对SMSI提出周全的分类;;;(2)深入挖掘文献中的数据,,连系半导体理论,,对SMSI征象举行了深入的理论剖析;;;(3)总结了SMSI的效应,,调控/设计战略,,表征要领;;;(4)剖析了SMSI对催化剂稳固性、催化活性的影响;;;(5)总结、讨论未来的开展偏向和待战胜的挑战。
该文特点之一是首次用电子结构等参数,,如费米能级、功函数及外貌能、金属氧化物还原性、吸附热等剖析金属与载体强相互作用程度,,以及对催化反映影响举行关联。SMSI会造成电子转移、几何结构调解等。如通过对费米能级的差别剖析,,半导体理论批注电子会从高费米能级的金属迁徙到低费米能级的载体,,或反向举行。这种电子重新漫衍增强了金属和载体的结协力,,从而实现更强的相互作用。例如,,在Fe和TiO?的系统中,,由于费米能级差别,,电子从Fe转移到TiO?的导带中,,从而在TiO?一侧形成电子富集的界面,,这在催化活性中起到主要作用。
除对SMSI剖析与表征要领举行评述外,,对未来该领域开展也举行了预测,,如动态SMSI是近年研究的热门之一,,指在反映条件转变时,,金属-载体之间的相互作用和催化剂结构爆发响应调解。这一特征使催化剂在差别反映条件下体现出更好的顺应性和稳固性。例如,,通过动态调解金属颗粒的电子结构,,可以增强催化剂的抗毒化能力和反映效率。
SMSI的研究效果在工业催化中具有辽阔的应用远景,,如在CO?转化、加氢、脱氢等历程中的应用。未来,,随着对MSI的研究一直深入,,科学家有望通过准确设计的MSI催化剂,,实现对重大反映系统的高效、绿色转化,,推动催化科学和人类社会可持续开展。
图文导读

表1
金属-载体相互作用的分类

图1
负载型金属单原子、团簇和纳米粒子的几何和电子效应

图2
氢还原和氧空位形成后TiO2中c-SMSI形成的简化示意图

图3
差别掺杂类型和费米能级位置情形下的电荷重新漫衍和能带弯曲示意图。(A) n型施主掺杂的metal oxide (MO),,MO的费米能级高于金属的费米能级;;;(B) n型施主掺杂的MO,,MO的费米能级低于金属的费米能级;;;(C) p 掺杂MO的费米能级高于金属的费米能级;;;(D) p 掺杂 MO,,MO 的费米能级低于金属的费米能级。

钟子宜(Ziyi Zhong)
南宫NG28集团化学工程系副主任
钟子宜教授于2018年10月加入南宫NG28集团。他结业于武汉大学和南京大学,,划分获学士、硕士以及博士学位,,之后在以色列巴伊兰大学、美国华盛顿大学以及新加坡国立大学从事5年博士后研究。2002年,,他获得加拿大政府(NSERC)会见学者奖学金并在蒙特利尔的国立生物手艺研究所(BRI)事情。02/2003-09/2018时代,,他在新加坡科技局 (A*star) 下的化学和工程科学研究院从事研究事情,,同时在2013-2017 时代在新加坡南洋理工大学任兼职副教授,,及2016-2018时代在新加坡南洋理工大学南洋情形和水研究所(NEWRI) 兼职。
在加入GTIIT之前,,他主持和加入了多个与多相催化、质料科学、废水处理、制药等相关的工业研究项目,,其中一些工业项目获得了康宁(Corning Inc., 美国)、霍尼韦尔(Honeywell, 美国)、三菱化学(日本)、MicroMil CarbonTech(新加坡)、葛兰素史克(GSK)等公司的资助。他已经揭晓/合著国际期刊论文约280篇(被引约20800次),,书7章,,获专利10(其中美国专利3项),,h指数75(谷歌学术)。别的,,他还撰写和孝顺了约30份工业项目报告。(个人谷歌学术引用报告:https://scholar.google.com/citations?user=qjIBW-QAAAAJ&hl=zh-CN&oi=ao)
在GTIIT,,他建设了一个绿色催化实验室,,主要研究偏向如下: 多相催化,,特殊是与情形催化有关的纳米催化剂的设计和合成;;;废水处理;;;外貌化学。
文/图:钟子宜,,GTIIT传媒与公共事务部
Text/Photos: Ziyi Zhong, GTIIT News & Public Affairs
© 南宫NG28集团 版权所有 | 粤ICP备17036470号